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同一天,中国科学技术大学两篇成果齐发《自然》!
2024-11-21 14:33
中国科学技术大学
作者:

  11月21日,中国科大两项科研成果同步发表在国际学术期刊《自然》上:

  中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心及化学系的康彦彪教授团队发展了特氟龙等全氟及多氟烷基化学品的低温还原脱氟分解的变革性新方法。在该工作中,研究人员创制了扭曲促进电子得失的有机小分子超级光还原剂KQGZ,并基于此发展了低温(40-60℃)催化还原特氟龙等全氟及多氟烷基化合物的完全脱氟新方法。

  中国科学技术大学物理学院樊逢佳教授团队利用原创的电激发瞬态吸收光谱仪,“诊断”量子点LED的运行机制,破解了环保型绿色量子点LED效率和寿命的难题,刷新多项世界纪录,推动量子点LED技术迈向环保新高度。

中国科大在光催化PFASs低温脱氟领域取得重要进展

  中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心及化学系的研究团队发展了特氟龙等全氟及多氟烷基化学品的低温还原脱氟分解的变革性新方法。在该工作中,研究人员创制了扭曲促进电子得失的有机小分子超级光还原剂KQGZ,并基于此发展了低温(40-60℃)催化还原特氟龙等全氟及多氟烷基化合物的完全脱氟新方法。北京时间11月21日0时,相关成果以“Photocatalytic low-temperature defluorination of PFASs”为题发表在国际学术期刊《自然》上。

光催化PFASs低温脱氟示意图

  全氟和多氟烷基物质(PFAS)由于其分子内牢固的碳-氟键,具有独特的热稳定性、化学稳定性、疏水及疏油特性等,广泛应用于化工、电子、医疗设备、纺织机械、核工业等领域。但是碳-氟键的惰性也导致PFAS在自然环境或温和条件下难以降解。例如,特氟龙在260℃的温度下可以维持多年而不分解;而在500℃以上分解时则会释放出有毒气体。因此,PFAS被称为永久化学品。而被废弃于自然界中的PFAS,则引发了一系列的环境及健康问题。

  围绕上述挑战,中国科学技术大学研究团队基于在特定光照具有超强还原性的原理,设计创制了超级有机光还原剂(取名为KQGZ),首次实现了低温下特氟龙及小分子PFAS的完全脱氟矿化,将其高效回收为无机氟盐和碳资源。还原剂是能够提供电子的化学物质;而超级还原剂则是能够把电子注入到还原电位低于负3伏特的化学键的电子供体。该研究不仅首次报道了高度扭曲咔唑核对于超级光还原剂电子得失的促进作用,从而实现永久化学品的完全脱氟;也表明了光还原剂的激发态氧化电位,与其还原能力并无直接关联,并非判断光催化剂还原能力的唯一标准;能否对特氟龙等PFAS进行完全还原脱氟可作为有机还原剂的还原能力标准。

  超级有机还原剂KQGZ是我国科学家独立设计创制、具有原创性的独特光还原催化剂,具有广谱的催化断裂牢固碳-杂以及杂-杂原子键的性能;在目前已经尝试的百余类反应中,均取得理想的结果。实验证明,其扭曲结构有效地促进了电子的得失,从而实现了超级还原作用,为新型超级光还原剂的设计和研制提供了新的思路。

  该论文的第一作者是中国科大博士生张浩,第二作者是从本科就参与这项研究的中国科大硕士生陈锦祥。通讯作者是中国科大康彦彪教授和南京工业大学曲剑萍教授。该项研究工作获得了国家重点研发项目催化专项(2021YFA1500100)、国家自然科学基金面上项目(22271268)和合肥微尺度物质科学国家研究中心的资助。

  论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-024-08179-1

中国科大在环保型磷化铟量子点LED工作机制研究中取得重要进展

  中国科学技术大学物理学院樊逢佳教授与河南大学申怀彬教授携手合作,利用EETA技术深入研究了绿色磷化铟基量子点发光二极管的关键科学问题,成功实现了绿色磷化铟基量子点LED的峰值外量子效率(EQE)达到26.68%,亮度突破270,000 cd/m²,并在初始亮度1,000 cd/m²下,T95(亮度衰减到起始值的95%)寿命长达1,241小时,刷新了世界纪录。北京时间11月21日0时,相关研究成果以“Efficient green InP-based QD-LED by controlling electron injection and leakage”为题,发表在国际学术期刊《自然》上,标志着无毒量子点LED技术取得重要进展。

  LED显示照明是我国的支柱半导体产业。加快新兴显示照明LED(如量子点LED)研究,对于加强并保持我国的产业竞争优势,有着重要的意义。然而,由于缺乏原位、直观的表征手段,目前新兴LED的内部运行机制理解尚不充分,限制了新兴LED的研发速度。樊逢佳教授团队于2020年成功研发出世界首台电激发瞬态吸收(EETA)光谱仪(国家发明专利号:CN202011470295.0;PCT:WOCN21071264),这一技术可以给LED“拍片子”,全方位透视LED中的载流子和电场的时间分辨、空间分布等信息,为LED的机理研究提供关键的技术支持,推动LED领域的科学探索和技术进步。

世界首台电激发瞬态吸收光谱仪

  无镉无铅量子点由于其环境友好优势备受青睐,韩国三星集团投入巨大资源,于2019年和2020年分别发表两篇《自然》论文,展示他们在红蓝两色器件中所取得的进展。然而,绿色无镉量子点LED(目前主要采用磷化铟基量子点)在效率和寿命方面远落后于红色和蓝色环保型量子点LED,成为制约环境友好型全彩量子点LED产业化的关键。樊逢佳教授联合研究团队最新研究表明,当前绿色磷化铟基量子点LED性能较低的主要原因在于电子注入不足和严重的电子泄漏。为此,研究团队提出采用“低、宽势垒”的设计方案,既提升了电子注入效率,又有效抑制了漏电现象。通过这一优化,研究团队成功刷新了世界纪录。

  河南大学博士研究生卞阳阳和中国科学技术大学博士研究生严笑寒为该论文共同第一作者;河南大学申怀彬教授和中国科学技术大学樊逢佳教授、北京交通大学唐爱伟教授、河南大学陈斐博士为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金委-区域创新发展联合基金、国家重点研发计划等项目支持。

  论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-024-08197-z

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