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安徽师范大学副校长熊宇杰教授带领的“人工碳中和”研究团队在国际期刊上发表重要研究成果
近日，安徽师范大学熊宇杰教授研究团队连续在国际期刊德国应用化学《Angew Chem Int Ed》和《先进材料》（Advanced Materials）上，以安徽师范大学作为通讯单位，发表重要研究成果。
熊宇杰教授研究团队通过在CdS量子点上锚定Ru配合物，开发了一种高效的光催化剂。基于在不同的气氛下可控生成的两个氧自由基，实现了HMF向DFF或HMFCA的选择性氧化，并且具有高转化率（>81%）和选择性（>90%）。这种选择性光催化转换也可以在实验室外通过自然阳光正常驱动。该工作首次实现了通过太阳光驱动HMF选择氧化生产HMFCA。更重要的是，该光催化剂已被证明适用于其他具有羟基和醛基化合物的选择氧化。该成果以“Sunlight-Driven Highly Selective Catalytic Oxidation of 5-Hydroxymethylfurfural Towards Tunable Products”为题，于2022年5月3日在德国应用化学《Angew Chem Int Ed》上在线发表。
催化转化生物质（天然和可再生的碳资源）为高附加值化学品，是实现“碳中和”的有效途径。5-羟甲基糠醛（HMF），已被美国能源部认定为12种高附加值生物质衍生平台化学品之一，并且近年来引起了全世界的研究关注。HMF可以通过纤维素水解生产，纤维素是地球上最丰富的生物质之一。由于HMF含有两种不同的反应性官能团—醛（-CHO）和羟基（-OH），可被氧化生成多种高附加值的衍生物，如2,5-二甲酰基呋喃（DFF）、5-羟甲基-2-呋喃甲酸（HMFCA）和5-甲酰基-2-呋喃甲酸（FFCA）等。但是，当前HMF的氧化主要通过高温高压的热催化，其衍生物中的-CHO和-OH等官能团很容易被进一步氧化。因此，HMF的选择性部分氧化极具挑战性。基于此，开发温和、高效地选择性氧化HMF的方法，对促进HMF衍生物的生产具有重要的意义。
光催化过程主要包括三个关键步骤，分别是光吸收，电荷分离，转移到活性位点激活底物分子。多数光催化剂受限于较窄的光谱吸收范围和较高的电荷重组几率而导致较弱的催化活性，因而开发具有宽太阳光谱吸收和优异的光热转化能力，快速的界面电荷转移，对二氧化碳分子的高活化效率的催化剂是主要的光催化研究方向。等离激元超材料吸收体作为人工设计和制造的微纳结构，具有精密的几何图案以及特定的尺寸大小，通过对结构的合理设计可以实现灵活的光学可调性和多种催化位点的高效集成，是光热催化反应的理想研究模型。
为此，安徽师范大学熊宇杰教授团队设计了一种宽谱吸光的等离激元超材料吸收体，通过磁控溅射的方式将Cu单原子合金与超材料基底耦合，作为高效光热催化二氧化碳加氢的催化位点，兼顾了光热效应和强局域电场的协同作用。高表面温度促进了CO2和H2分子的活化和解离，强局域电场的存在抑制了光生载流子的快速重组，调控表界面的电子密度，优化反应中间体的吸附能，从而整体调节二氧化碳加氢反应的催化活性和选择性。此外，通过模板辅助的微纳加工技术，大尺寸、高制程的超材料有可能通过较低成本的方式被制造出来用于实际应用。并且，通过简单地改变金属靶材，根据实际需要利用磁控溅射、电子束蒸发、热蒸发和化学气相沉积等物理或化学的薄膜沉积手段，多种催化位点可以更灵活地被集成到超材料吸收体上用于多领域的实际应用。该成果以“Stacked Plasmonic Metamaterial with Strong Localized Electric Field Enables Highly Efficient Broadband Light-Driven CO2Hydrogenation”为题，于2022年5月6日在《先进材料》（Advanced Materials）上在线发表。
（来源：安徽师范大学）
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